表面に炭酸カルシウム層が形成された水酸化カルシウム粒子からなる二酸化炭素捕捉剤とする。また、当該二酸化炭素捕捉剤を用いて、３００～６５０℃の雰囲気中の二酸化炭素を捕捉する。このとき、酸化カルシウムと炭酸カルシウムが平衡状態であるときの二酸化炭素分圧曲線よりも低い二酸化炭素分圧である雰囲気中から二酸化炭素を捕捉することが好ましい。